塩水貯留層への CO2 注入時の乾燥メカニズムの実験的および理論的研究

Scientific Reports volume 13、記事番号: 9155 (2023) この記事を引用

1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

実行可能な CO2 貯留資源には、十分な貯留容量、信頼性の高い封じ込め効率、適切な坑井注入率が必要です。深い塩水層は、貯蔵容量と封じ込め効率の点で際立っています。しかし、地層塩水の乾燥と井戸付近の塩の析出により、深層塩水貯留層への CO2 注入性が損なわれ、CO2 貯留の可能性が低下する可能性があります。コアフラッド実験と解析モデリングを使用して、外部および内部の塩析出のさまざまなメカニズムが調査されました。特に、ドライアウト領域の拡大が CO2 注入性に及ぼす影響が調査されました。浸透性の高い岩石の場合、比較的低い注入速度で CO2 を注入すると、特に高塩分条件下では注入口に塩ケーキが堆積する可能性があることが判明しました。また、ドライアウト領域の拡大は CO2 注入性に大きな影響を与えないことも判明した。初期ブライン塩分濃度が 2 倍になると CO2 注入性の障害の大きさは 2 倍以上増加しましたが、乾燥プロセス中の CO2 注入性のリアルタイム変化は初期ブライン塩分とは無関係であることが判明しました。我々は、管束モデルが CO2 注入中のドライアウト領域でのブラインの蒸発と塩の堆積のプロセスについて有用な洞察を提供できることを示しました。この研究は、CO2 注入率に対する塩の沈殿の影響についての重要な理解を提供します。

二酸化炭素回収・利用・貯留（CCUS）を成功させるための前提条件は、実用的な流量で大量の CO2 を圧入するための堅牢な封じ込め効率、適切な貯留量、十分な坑井注入率です1。深い塩水層は、その貯蔵容量と封じ込めに基づいて、CCUS に適した貯蔵資源です2、3、4、5、6、7。しかし、特に坑井付近での CO2 注入中の塩水の蒸発による塩の析出は、深い塩水地層における CO2 注入性に影響を与える可能性があります 8,9,10,11,12,13。塩の析出によって引き起こされる CO2 注入性障害の根本的な要因は広範囲に研究されており、塩水中の塩の濃度、岩石の岩石物理学的および岩石学的性質、乾燥速度、乾燥帯の範囲、固体などが含まれることが特定されています。乾燥後の細孔空間内の塩の飽和、細孔内の沈殿した塩の分布、および貯留層岩石の岩石物理的特性。

塩の析出やスケール付着は、業界の発足以来、油田操業における地層損傷の大きな課題となってきました。天然ガスの注入、貯蔵、生産を伴う現場作業。塩の沈殿に直接的および間接的に関連するさまざまなレベルの注入性障害が発生し、報告されています16、17、18、19。実験室実験では、13 ～ 83% の範囲の透過性の低下と約 2 ～ 15% の気孔率の減少が報告されています 9,11,12,20,21,22,23,24。厳密な理論的シミュレーションによっても、報告された実験および現場での発見が確認されています23、25、26、27、28、29、30。 Cui et al., (2023) は、実験およびモデル研究を通じてさまざまな研究者によって報告されている、塩の沈殿によって誘発される注入性障害に関する最新の最新情報をまとめました。一般に、流路内の塩の堆積は気孔率よりも浸透性に大きな影響を与えるため、気孔率の低下は浸透性の変化よりも低くなります。

塩水で満たされた岩石に CO2 を注入する際、注入されたガスは最初に移動する塩水を岩石の外に追い出します。この非混和性置換段階では、ガスと置換された水相の間の物質移動は最小限になります。移動ブラインが移動した後、特に典型的なフィールド注入条件下で CO2 を連続的に注入すると、ブラインが蒸発し、乾燥し、塩が沈殿します。一般に、乾燥ゾーンは、乾燥プロセスの開始後の注入時間とともに地層内に広がります。いくつかの実験的および数値的研究では、ドライアウトゾーンの発達の根底にあるメカニズムを定性的および定量的に調査しました9、25、27、31、32、33、34、35。しかし、著者らの知る限り、ドライアウトゾーンの拡大をリアルタイムで監視し、それが注入性障害に及ぼす影響を調査しようとした実験研究やモデル研究は存在しません。

Miri と Hellevang14 は、塩の沈殿中の乾燥速度と乾燥ゾーンの延長を制御する主な基礎メカニズムを特定しました。これらの要因としては、(1) 注入された CO2 による残留ブラインの非混和二相置換、(2) 流れる CO2 ストリームへのブラインの蒸発、(3) 注入口への毛細管駆動のブラインの逆流、(4) ) 水相中の溶解塩の拡散、(5) 注入された CO2 の重力の無効化、および (6) 塩の自己強化。これらの要因は、実際のフィールド注入条件下でも確認されています36。乾燥前線での塩水の蒸発速度が非常に低いため、多孔質媒体全体に沈殿した塩が均一に分布する可能性があることも報告されています9、10、14、37。蒸発速度が高い場合、塩濃度勾配が乾燥フロントから拡散するのに十分な時間がなく、塩の不均一な蓄積が生じます10,38。塩の蓄積が最大になる位置については、依然として議論の余地があります。 Roels らによって行われた数値実験 39 は、沈殿した塩が坑井から遠く離れたところに蓄積する可能性があることを示唆しています。しかし、他の研究6、7、9、17、22、40では、フラックスとブラインの蒸発が最も高い坑井の近くに沈殿した塩が蓄積することが報告されています。しかし、Berntsen ら 41 は、ほぼ現実的な放射状 CO2 流条件下での乾燥と塩の詰まりを調査した際に、異なる坑井領域における 3 つの異なる乾燥体制を特定しました。これは、沈殿塩の正確な相対分布と支配因子はまだ十分に調査されていないものの、沈殿塩の分布が乾燥領域全体にわたって均一ではないことを示唆しています。 CO2 注入性障害メカニズムの詳細なレビューと評価は、Hajiabadi らによって発表されています 42。

コアおよびフィールドスケールでの塩の沈殿の背後にある物理学を研究するために、いくつかの分析および数値モデルが開発されています27、28、43、44、45。最近では、機械学習ベースのモデリングも CO2 注入性のメカニズムを研究するために採用されています 46,47,48。天然の多孔質媒体の微細構造は非常に複雑で、曲がりくねっており、多くの場合非円形の細孔チャネルがあります49、50、51。 3 つの細孔スケールモデルは、多孔質媒体内の流体の流れを研究するために多孔質構造の代表的な類似体を再構築する試みで広く使用されています。ネットワークモデル、スフィアパックモデル、およびバンドルオブチューブモデル52。最も単純な細孔スケールモデルは、通常、ハーゲンポアズイユ方程式から導出される管束モデルです 53。初期の伝統的な管束モデルは、独立した均一な円形の毛細管の集合体として多孔質媒体を表します 54,55。チューブ束モデルは、個々のチューブ間の流体連通に応じて、相互作用する場合もあれば、相互作用しない場合もあります56。

現在の研究では、深い塩水貯留層への CO2 注入中の内部および外部の塩の堆積メカニズムを調査するために、砂岩コアプラグを使用したコアフラッド実験を実施しました。特に、私たちはドライアウトゾーンの発達をほぼリアルタイムで調査し、乾燥領域の拡大がCO2注入率に及ぼす影響を監視および定量化することを試みました。次に、CO2注入性の障害とドライアウトゾーンの範囲の関係をモデル化すること、つまりドライアウトゾーンの発達との定量的な関係を確立することを目的として、実験観察を説明する扱いやすい管束モデルを導き出しました。そしてCO2注入率。結果は確立された文献に照らして議論されています。

60〜100 mDの範囲の塩水透過性と18〜20％の間の空隙率を備え、均質であると考えられる露頭ベレア砂岩コアプラグが、研究の主な貯留岩として使用されました。各コアサンプルは長さ 20 cm、直径 3.81 cm です。これらの長いコアプラグは、乾燥プロセス中の CO2 の滞留時間を長くするために意図的に選択されました。

純度約 99.7% の液化 CO2 を非湿潤相として使用しました。液体 CO2 のフラッディング中、流体は 80 bar、25 °C で注入されました。超臨界 CO2 フラッディングの場合、注入条件は 80 bar、45 °C に設定されました。

塩分濃度 75 g/l および 150 g/l の NaCl 塩水は、それぞれ低塩分 (LS) および高塩分 (HS) 形成塩水を表すために選択されました。 HS ブラインは深い塩水形成ブラインを表すと予想されますが、LS ブラインはブライン塩分の感度をテストするために選択されました。

図 1 は、実験作業で使用された炉心注水装置の概略図を示しています。最初に、コアはコアホルダーに装填されました。 Quizix ポンプは、ブラインがコア入口に到達する前に設定された均一な温度に達するまで一時的にエージングするために、接続されたピストンセルを通してブラインを供給するために使用されます。 ISCO CO2 ポンプは、圧力調整器を介してガスボトルから液体 CO2 を受け取ります。設定条件に応じて、液体または超臨界CO2を炉心に注入できます。注入された流体は、オーブン内で設定温度に達するまで流体を保持するピストンセルを通過します。差圧計と圧力変換器を使用して、コア全体の圧力降下を監視し、間隙圧力を記録します。 CO2 注入中は出口の背圧が 80 bar に設定され、流出液は分析と安全な廃棄のためにピストンセルに安全に収集されました。

CO2炉心フラッディング実験に使用された実験装置。

まずコアサンプルを洗浄し、65 °C で約 24 時間乾燥させました。次に、コアを収縮するテフロンスリーブで包み、その後、CO2 漏れを防ぐためにゴム製スリーブに挿入しました。次に、注意深く包まれたコアサンプルをコアホルダーに取り付けました。約１５０バールの拘束圧力がコアホルダー内のコアに加えられた。実験手順は次のとおりです。

コアサンプルの初期液体 CO2 透過率 (\({K}_{i})\) を測定しました。

コアは特定の塩分濃度のブライン (HS または LS) で真空飽和されました。

飽和コアサンプルに超臨界 CO2 の比細孔容積 (PV) を注入してブラインを蒸発させ、注入口からコアを乾燥させました。

コアを取り出して検査し、ドライアウトゾーンの範囲を測定しました。

コアの最終液体 CO2 透過率 (\({K}_{f}\)) を測定しました。

ステップ 2 では、真空飽和コアを準備し、コアホルダーに挿入し、完全な飽和が達成されるまで 1 ml/min でブラインを注入しました。ステップ 3 では、超臨界 CO2 を 5 ml/min で飽和コアに注入して、ブラインを蒸発させ、細孔内に塩を沈殿させる可能性があります。超臨界 CO2 注入の各ラウンド後に炉心を検査し、スキャンによってドライアウトゾーンの範囲を測定しました。ステップ 1 とステップ 5 では、液体 CO2 を 2 ml/min で注入し、ブラインの蒸発および塩の沈殿の前後の透過性を測定しました。

乾燥プロセスと噴射性に対する乾燥の影響を定性的に研究するために、CO2 フラッディング中の圧力降下プロファイルと間隙圧力が記録されました。圧力降下プロファイルは、細孔レベルのイベントに関する完全な情報を提供しない可能性がありますが、乾燥プロセス中のコア内の流れ特性のリアルタイムの変化についての有用な洞察を提供します。

均質な岩石中の線形流動条件下での一定の注入速度 (\({q}_{i}={q}_{f}\)) の場合、相対注入率変化指数 \(\beta \) を次のように定義できます。ダーシーの法則は次のとおりです。

\(\left(\frac{{\Delta p}_{i}}{{\Delta p}_{f}}\right)\) および \(\left(\frac{{K}_{ f}}{{K}_{i}}\right)\) が評価され、一貫性が比較されます。 \(\beta \) は、乾燥プロセスによって引き起こされる CO2 注入性の間接的な推定を提供します。細孔の狭窄部に塩が蓄積すると圧力降下が増加し、岩石の透過性と CO2 注入率が低下します。

モデリング作業の主な目的は、主要な基礎メカニズムを捉えるモデルの有効性を犠牲にすることなく、塩の沈殿後に誘発される注入性障害を推定するという点で、実験研究を補完するのに十分な機能を備えた扱いやすい物理解析モデルを開発することです。管束モデルが選択されたのは、多孔質媒体内の輸送の主要な物理プロセスを捕捉できる能力、計算効率、およびさまざまな細孔スケールのイベントをモデル化するための柔軟性のためです。モデルの主な前提条件は次のとおりです。

完全に均質な貯留岩

注入液と貯留岩の内容物の間に化学的相互作用がない

注入性試験中の貯留層内に注入された CO2 の単相流

岩石の乾燥領域に沈殿した塩が均一に堆積

このモデルはこれらの仮定によって制限されますが、基本的なメカニズムを捉えているため、コアスケールで深層塩水貯留層の CO2 貯留に対する塩の沈着の定量的な影響について許容可能な推定値を提供することができます。

図 2 は、最初に LS ブラインで飽和させ、注入流量 5 ml/min で約 160 PV の超臨界 CO2 を注入した Berea コアを示しています。注入口に近いコアの部分はブラインの蒸発後に完全に乾燥しましたが、出口に近い残りの部分は動かないブラインで濡れたままであることが観察できます。

一定期間乾燥させた後のベレア砂岩コア。コアは最初にＬＳブラインで飽和され、その後、５ｍｌ／分の注入流量で約１６０ＰＶの超臨界ＣＯ２が満たされた。

検査により、コアはブラインの蒸発と乾燥後に乾燥領域と湿潤領域に分割できます (図 2)。塩水の蒸発後のドライアウト領域では塩の析出が予想されます。半径 \(R\) と長さ \(L\) の円筒コアは、さまざまな半径 (\({r}_{1},{r}_{2},{ r}_{3},\dots {r}_{N}\)) は、岩石の母材を表す非多孔質の塊 (影の領域) の間に点在しています (図 3)。モデルは、塩がチューブ内に沈殿した乾燥領域 (\({L}_{1}\)) と、塩が沈殿した湿潤領域 (\({L}_{2}\)) に分割されます。毛穴には不動の塩水が含まれています。

チューブ束モデルの概略図。長さ L と半径 R のコアは、非多孔質の塊の間に散在するさまざまな半径を持つ平行な円筒形の毛細管の束によって表されます。

ドライアウト領域では、沈殿した固体塩が毛細管に代表される細孔狭窄の壁に蓄積すると考えられます。その結果、ドライアウト領域に蓄積した塩は、多孔質媒体中の合計 \(N\) 本の毛細管の管の流れ面積 \(r\) を \(\Delta r\) だけ減少させます。。

無次元パラメータ \({l}_{d},\) を定義して、次の式で与えられる全長 \(L\) のコアの入口から出口までのドライアウト領域の広がりを監視します。

ハーゲン − ポアズイユ方程式を使用すると、毛細管の束を通る流体の注入性は次のように表すことができます。

式では、 (3)、\(\mu \) は射出される流体の粘度、\(Q\) は射出流量、\(\Delta p\) はチューブの束全体での総圧力降下です。相対的な単射性変化指数 \(\beta \) は次のように導出されます。

式では、 (4)、\({I}_{i}\) と \({I}_{f}\) は、それぞれ乾燥と塩の沈殿前後の流体注入率です。岩石の細孔径分布がわかっている場合、式(1)は次のようになります。 (4) を使用して、各 \({r}_{合計 \(N\) 個の毛細管のうち i}\) が既知です。これらは、方程式内で決定する必要がある 3 つの未知のパラメーターです。

コアの細孔容積は、すべての毛細管の内部容積の合計にほぼ等しくなります。空隙率の定義を使用すると、\(\phi ,\) コアの細孔容積を表す毛細管の総数は、空隙率、コアのサイズ \(R\) および平均細孔に関連付けることができます。半径、\(\overline{{r }_{i}}\) による:

\({r}_{i}^{2}\) をゼロから塩の最大厚さ \({\Delta r}_{max}\) まで積分すると、次のようになります。

同様に、同じ塩の厚さで \({r}_{i}\) を積分すると、次の結果が得られます。

方程式を組み合わせる (6) と (7) は \(\overline{{r }_{i}^{2}}\) と \(\overline{{r }_{i}}\) の関係を示します。

ここで、 \({\overline{r} }_{i}^{2}\) は毛細管半径の平均の 2 乗です。式を代入すると、 (8) を式に代入します。 (5) から、特定の気孔率を与える毛細管の総数を推定できます。

式から (9) から、コアの細孔容積を定量的に表す毛細管の総数は、空隙率 \(\phi \) と平均細孔サイズ \(\overline{{r }_{i}} を考慮して推定できます。 \)、岩石の細孔サイズ分布を考慮すると。

毛細管内に堆積した固体塩飽和 \({S}_{si}\) は次のように定義されます。

ここで、\({V}_{si}\) はチューブ内の固体塩の体積、\({V}_{pi}\) はチューブ内で塩の堆積に利用できる体積、\({r}_ {e}=({r}_{i}-{\Delta r}_{i}\))。 \({r}_{e}=({r}_{i}-{\Delta r}_{i}\)) を代入すると、次のようになります。

式では、 (11) \({r}_{i}\gg {\Delta r}_{i}\) を仮定すると、 \(\frac{\Delta {r}_{i}}{{r}_{i }^{2}}=0\) \({S}_{si}\) に関して \({\Delta r}_{i}\) を導出できます。

すべての \(N\) チューブに堆積した固体塩の総質量は次のように推定できます。

ここで \({\rho }_{s}\) は固体塩の密度です。しかし、コアに堆積した塩の総質量は次のように表すこともできます。

ここで \({V}_{st}\) はコアに堆積した塩の総量です。方程式を組み合わせる (13) と (14) は次のようになります。

等式を代入する (9) を (15) に代入すると、次のようになります。

\({S}_{s}\) と \({l}_{d}\) はどの時点でも一定であるため、\(\overline{{\Delta r }_{i}} の不確かさは式の \) (16) は主に \(\overline{{r }_{i}}\) の不確実性に関連しています。したがって、式 (16) は、累積固体塩飽和度 \({S}_{s}\) の観点から細孔壁に堆積した固体塩の平均厚さを推定するために使用できます。

\({S}_{s}\) と \({l}_{d}\) がわかっている場合、各 \({r} について \({\Delta r}_{i}\) を計算できます。 _{i}\) 塩の沈殿後。 Pruess27 は、物質収支を使用して、固体塩の飽和度を推定する式を次のように導き出しました。

式では、 (18)、\({\overline{S} }_{g,d}\) は乾き前線の後ろの平均ガス飽和度、\({\rho }_{aq}\) は塩水の密度です, \({X}_{s}\) は塩水中の塩の質量分率、\({\rho }_{s}\) は固体塩の密度です。 \({\overline{S} }_{g,d}\) も現在のモデルの \({l}_{d}\) と同様にドライアウト領域の拡張の尺度であるため、実験データをフィッティングすることにより、固体塩飽和度の相関関係が導出されました。

まず、100 g/l NaCl 塩水の \({\rho }_{aq}\) と \({X}_{s}\) を測定しました。次に、既知の初浸透率を持つベレア砂岩コアサンプルをブラインで飽和させ、約 300 PV の超臨界 CO2 を 5 ml/分の速度でコアに流し込みました。 50 PV の CO2 注入ごとに炉心をスキャンして検査し、\({l}_{d}\) を決定し、その後透過率を測定しました。次に、各 \({l}_{d}\) に対して \(\beta \) を計算し、データをプロットしました。初期の \({S}_{s}\) 相関は式 (1) と同様です。 (18) 一致するパラメータを指定せずに \({\overline{S} }_{g,d}\) を \({l}_{d}\) に置き換えることにより、\(\beta \) の計算に使用されました。次に、飽和相関 \({S}_{s}\) が初期の実験データに適合するように最適化されました。式の最適相関は次のようになります。その後、(19) をさまざまな実験を通して使用しました。相関関係を校正し、再現性を確保するために、主な実験セットで使用された範囲外のブライン濃度が使用されました。

式 (19) は、ドライアウトゾーンの \({S}_{s}\) を推定するために使用されます。 \({S}_{s}\) がわかったら、式 (1) から \({\Delta r}_{i}\) が計算されます。 (17) そして、式 (17) から計算された各 \({l}_{d}\) に対して \(\beta \) が計算されます。 (4)。

塩の析出のメカニズムは、注入口での塩ケーキの形成と乾燥効果の 2 つに分類できます。いくつかの好ましい条件下では、乾燥が始まる前のブライン蒸発の初期段階で、コア入口の表面に塩ケーキが形成される場合があります。

塩ケーキ形成のメカニズムを調査するために、きれいなベントハイマーコアを 120 g/L NaCl 塩水で真空飽和し、約 50 PV の乾燥超臨界 CO2 を 1 mL/分の速度で満たしました。ベントハイマーコアが選択されたのは、その比較的高い透磁率のためです。 CO2 フラッディング中の圧力降下プロファイルが記録されました。図４Ａから、コア出口では塩が形成されていないことが観察できる。図 4B は、コア入口における大量の塩ケーキの堆積を示しています。注入の開始時、コアがブラインで完全に飽和すると、注入された流体によるブラインの掃引が不十分になるため、注入された超臨界 CO2 は注入口の後ろにブラインを残します。塩水の塩分濃度は、塩水から乾燥した超臨界 CO2 への水の物質移動により徐々に増加します。初期のブラインの塩分濃度が十分に高い場合、入口に残ったブラインが過飽和に達し、入口表面に塩が沈殿する可能性があります。沈殿した塩は飽和勾配を形成し、毛細管逆流を通じてより多くの塩水を入口領域に引き込み、入口でより多くの塩が沈殿します。したがって、塩ケーキの形成は、ブラインの塩分濃度と注入口での非効率的なブライン置換によって増加する可能性があります。

最初に 120 g/L NaCl 塩水で飽和させたコアに CO2 を 1 mL/min で注入した後のベンテルマーコアの写真。 (A) コア出口には塩ケーキは観察されません。 (B) 注入口で見つかった巨大な塩ケーキ。

塩ケーキの生成に対するスイープの影響を調査するために、超臨界 CO2 注入流量を 1 mL/min から 5 mL/min に増加しました。注入流量を 1 mL/min から 5 mL/min に増加させると、注入口での塩の堆積が減少しました (図 5)。注入流量の増加に伴って注入入口での掃引が改善され、塩の沈殿のために注入入口の後ろに残るブラインが少なくなりました。

超臨界 CO2 注入速度を (A) 1 mL/min から (B) 5 mL/min に増加させたときのコア入口での塩ケーキの生成を示す写真。 CO2 圧入率を高めると、塩の堆積量が減少しました。

次に、最初のブライン塩分を 75 g/L に下げ、CO2 注入流量を 5 mL/min で一定に保ちました。塩水の塩分濃度が低下すると、注入口で沈殿した塩ケーキの量はさらに大幅に減少しました（図6）。一定の蒸発速度では、飽和ブラインの塩分濃度を下げると過飽和が遅れ、注入口に残ったブラインのかなりの部分がコア内に押し流されるため、注入口で形成される塩ケーキの量が減少する傾向があります。

塩水の塩分濃度が (A) 120 g/L から (B) 75 g/L に減少したときのコア入口での塩ケーキの発達を示す写真。塩水の塩分濃度が低下すると、塩の沈着がさらに減少しました。

これらの実験研究から、塩水多孔質媒体への CO2 注入中の注入入口での塩ケーキの堆積は、飽和ブライン塩分と注入入口でのブラインスイープに依存する可能性があることが観察できます。

細孔径分布は、「モデリング作業」セクションで導出された管束モデルを使用して多孔質媒体をモデル化するために必要です。 Shi ら 57 は、ベレア砂岩への水銀注入による細孔サイズ分布分析に基づいて、平均細孔半径が約 6.7 μm であることを発見しました。 Dullien と Dhawan58 は、ベレア砂岩の細孔収縮サイズが 0.5 ～ 5.0 μm、細孔室サイズが 5.0 ～ 50 μm であると報告しました。これらのデータから、図 7 に示すように、チューブ半径の対数正規分布を使用してモデルを平均孔径 6 μm に校正しました。図 7 では、半径が 20 μm を超えるチューブは次のもので構成されていることがわかります。毛細管の総数の 5% 未満です。最小チューブ半径は 0.38 μm に設定されました。

ベレア砂岩コアの細孔径分布を表すチューブ半径の分布。チューブ半径は、ベレア砂岩の平均細孔スロートサイズである約 6 μm の平均チューブ半径の対数正規分布から引き出されています。

天然の貯留岩は、岩石の種類の配位数に応じて、2 つ以上の細孔スロートで接続された開気孔体を持っています。ベレア砂岩の平均配位数は 4 ～ 859,60 です。図 7 の細孔サイズ分布は、この範囲の配位数とよく一致します。

初期浸透率が既知のベレア砂岩コアは、乾燥実験の前に LS ブラインで飽和されました。次に、コアに超臨界 CO2 を 5 ml/min で注入しました。 CO2 圧入 100 PV ごとに炉心を取り出して検査し、進行するドライアウト領域を測定して \({l}_{d}\) を推定しました。塩の析出によって引き起こされる CO2 注入率の変化も測定され、\(\beta \) が計算されました。図 8 は、実験およびモデル研究における CO2 注入性障害 \(\beta \) に対する進行する乾燥領域 \({l}_{d}\) の影響を示しています。

進行する乾燥領域が CO2 注入性の障害に及ぼす影響。コアは最初にＬＳブラインで飽和させた。 CO2 注入率の変化とドライアウト領域の範囲は、CO2 注入の 100 PV ごとに測定されました。

図 8 は、シミュレーションデータが測定データと良好に一致していることを示しています。 CO2 注入性の障害は乾燥の開始時に最も高かったことが観察できます。注入性の障害は \({l}_{d}\) の約 0.45 で最小値まで減少し、その後炉心流出端に向かってわずかに増加しました。乾燥の開始時に、塩の沈殿と相対透過性の影響により、注入性の障害が引き起こされる可能性があります。毛管駆動の逆流束が多いため、ブラインの蒸発速度は入口領域付近で最も高くなります。塩水が過飽和に達すると、塩が細孔内に沈殿し、注入性が低下する可能性があります。また、乾燥が始まる時点では、岩石の大部分にはまだ塩水が含まれています。毛細管逆流により、水相が注入口に向かって移動することもあります。細孔内に移動性のブラインが存在すると、CO2 の流れに利用できる空間が減少し、CO2 の相対透過性が低下する可能性があり、これは入口領域周囲の注入性に影響を与える可能性もあります。

乾燥フロントが炉心内に進むにつれて、フラックスの減少により、ブラインの蒸発と塩の析出が減少すると予想されます。さらに、より多くのブラインがコアから掃き出されるにつれて、移動ブラインの飽和度は減少します。これにより、CO2 に対する相対透過性が増加します。コアがほぼ完全に乾燥すると、コアの出口端でのブラインの蒸発と塩の析出はほとんど無視できます。また、岩石中に移動性の塩水が存在しないため、岩石の CO2 に対する相対透過性がさらに向上します。しかし、塩の堆積後に大量の細孔容積のCO2を連続的に注入した結果、毛細管によってフラックスが戻され、堆積した塩の分布が変化したことが、おそらく岩石の端に向かって注入性障害がわずかに増加した原因であると考えられる。細孔内での塩の再分布は、他の研究者によっても観察されているように、不均一な塩の堆積を引き起こす可能性があり、CO2 注入性を損なう傾向があります 14,38,61。

塩水の塩分の影響を調べるために、HS ブラインを使用して実験を繰り返しました。 LS および HS ブラインの場合の測定結果とシミュレーション結果を図 9 に示します。

ドライアウト領域の進行に関連した CO2 注入率に対する塩水塩分の影響。塩水の塩分濃度が 75 g/l から 150 g/l に 2 倍になると、CO2 注入性の障害の大きさは 2 倍以上増加することがわかります。

一般に、塩水の塩分濃度が 75 g/l から 150 g/l に 2 倍になると、CO2 注入性の障害は 2 倍以上増加しました (図 9)。この結果は、同様の実験条件下で塩水の塩分濃度が 50 g/l から 100 g/l に増加すると、透過性障害が 21 から 50% に増加すると報告した Jeddizahed と Rostami62 の発見とよく比較されます。他の研究者8、25、27も、塩水塩分の増加に比例してCO2注入性障害が直接増加することを報告している。

図 9 はまた、初期の飽和ブライン塩分濃度に関係なく、ドライアウト領域が注入口から広がるため、同じメカニズムが CO2 注入性障害の原因であることを示唆しています。塩水塩分濃度が LS から HS に増加すると、CO2 注入性障害の規模が増加しましたが、乾燥プロセス中の CO2 注入性障害の進行には直接的な影響はありませんでした。また、シミュレーション結果は、増加した塩水の測定データと比べて良好です。

一般に、固体塩の飽和度は、塩水の塩分濃度が増加すると増加します10、20、26、44。しかし、塩水塩分の増加は、ドライアウトゾーンが岩石の中に広がるにつれて、CO2注入率の変化の根底にあるメカニズムにほとんど影響を与えていないことが観察できます。 2 つの主なメカニズム、乾燥プロセス中の塩の沈殿速度と相対透過性の影響は、大部分が CO2 注入速度に依存します。塩水の塩分濃度が増加すると、沈殿する塩の量が増加するだけですが、沈殿速度は主に塩水の蒸発速度に依存します。また、相対浸透率の影響は、岩石中にリアルタイムで存在する移動性塩水の量によって影響されます。

保管スペースの観点からは、深い塩水層が CCUS の最も有力な候補です。しかし、深い塩水貯留層への CO2 圧入中に塩が析出すると、CO2 圧入性が損なわれ、貯留可能性が低下する可能性があります。乾燥プロセス、乾燥領域の変化、および CO2 注入性への影響についての洞察は、塩水貯留層における乾燥と塩の沈殿のメカニズムの理解を向上させる可能性があります。コアフラッド実験は、塩水貯留層への CO2 注入中の乾燥メカニズムと、進行する乾燥領域のサイズが CO2 注入性に及ぼす影響を調査するために実施されました。実験結果は、ドライアウト領域のサイズと、固体塩の沈殿によって引き起こされる CO2 注入性障害への影響を追跡するための管束モデルを校正するために使用されました。私たちの調査結果のハイライトは次のとおりです。

塩は、フィルターケーキの形で注入口の表面に外部に沈殿する可能性があります。ブラインの塩分濃度と注入口周囲のブラインの掃引効率は、外部塩沈殿の主な基礎パラメータとして特定されています。

乾燥および内部塩の沈殿では、塩水の蒸発速度が高く、CO2 の相対透過性が低いため、CO2 注入性の障害は乾燥プロセスの開始時に最も高くなりました。乾燥フロントがコアの中央に進むにつれて射出性はわずかに向上しましたが、乾燥プロセスの終わりに向けて徐々に減少しました。全体として、ドライアウト領域の増加は CO2 注入量の大きさに大きな影響を与えませんでした。

初期塩水塩分を 75 g/l から 150 g/l に倍加すると、CO2 注入率は 2 倍以上減少しましたが、ドライアウト領域の拡大による注入率の連続的な変化は、初期塩水塩分とは無関係でした。

分析モデルは主に基本的なものでしたが、付随する実験結果は、塩水貯留層の乾燥と塩の沈殿のメカニズムを理解するために非常に重要です。今回の研究からの洞察は、塩の堆積によって誘発されるCO2注入性と乾燥領域の進行との関係を理解するための強固な基礎を提供する可能性がある。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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著者らは、ガーナのクワメ・エンクルマ科学技術大学石油工学科長のエマニュエル・A・ドンコール教授の支援に感謝する。

クワメ・エンクルマ科学技術大学石油工学部、PMB クマシ、ガーナ、クマシ

イェン・アダムス・ソーカマ＝ノイヤム、シャドラック・コフィ・オウス、ビクター・ダークワ＝オウス、ジョシュア・ンサイア・タークソン、アドウォア・サンポンマー・オッチェレ

ペトロナス工科大学石油工学部、セリ・イスカンダル、32610、ペラ州、マレーシア

ムハンマド・アスラム・MD・ユソフ

エネルギーおよび石油工学部、スタヴァンゲル大学、4036、スタヴァンゲル、ノルウェー

ヤン・ルーン・ウルシン

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ヤスン作品のデザインと原稿執筆、MAMY によるデータ分析と原稿編集、SKO と ASO による実験、VD-O が担当しました。 JNT が理論モデリングに取り組み、JR Ursin が作業を監督しました。

イェン・アダムス・ソカマ・ノイヤムへの対応。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガーネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

Sokama-Neuyam、YA、Yusof、MAM、Owusu、SK 他。生理食塩水貯留層への CO2 注入中の乾燥メカニズムの実験的および理論的研究。 Sci Rep 13、9155 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-36419-3

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受信日: 2022 年 12 月 13 日

受理日: 2023 年 6 月 3 日

公開日: 2023 年 6 月 6 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36419-3

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塩水貯留層への CO2 注入時の乾燥メカニズムの実験的および理論的研究