鉄で官能化されたシリカ粒子は、水からフッ化物を除去するための独創的な吸着剤として機能します

Scientific Reports volume 13、記事番号: 8018 (2023) この記事を引用

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安全な飲料水の不足は依然として世界的な懸念となっています。 フッ化物は地下水に広く存在し、健康に悪影響を与える汚染物質です。 この懸念を解決するために、私たちはケニアのバリンゴ郡にあるパカ火山から得られた軽石からシリカベースの脱フッ素吸着剤を考案しました。 アルカリ浸出技術を使用して軽石からシリカ粒子を抽出し、その後、フッ化物との親和性を高めるために鉄で修飾されました。 その有効性を評価するために、選択されたボーリング孔水サンプルが使用されました。 走査型電子顕微鏡、X 線回折、フーリエ変換赤外および蛍光 X 線分光法を使用して、吸着剤の特性を評価しました。 抽出されたシリカ粒子は純度 96.71% で非晶質でしたが、鉄官能化シリカ粒子には 93.67% の SiO2 と 2.93% の Fe2O3 が含まれていました。 20 mg/L の初期フッ化物溶液の脱フッ素化に最適な pH、吸着剤の用量、および接触時間は、それぞれ 6、1 g、および 45 分でした。 脱フッ素化は擬二次反応速度論に従い、フロイントリヒの等温線に適合しました。 ボーリング孔の水中のフッ化物レベルは劇的に減少した。 インテックス 4.57 ～ 1.13、カドコイ 2.46 ～ 0.54、ナウド 5.39 ～ 1.2 mg/L は、低コストで豊富に地元で入手可能な軽石から開発されたシリカベースの吸着剤が脱フッ素に効率的であることを示しています。

地下水は最も簡単に入手できる飲料水源ですが、最も汚染されている場所でもあります1,2。 フッ化物はこれらの汚染物質の 1 つですが、低レベルでは歯や骨の発達のための微量元素として体内でも必須です 3,4。 高レベルのフッ化物に長期間曝露すると、歯や骨格のフッ素症を引き起こす可能性があるだけでなく、腎臓、肝臓、脳、甲状腺に害を及ぼす可能性があります5、6。 世界中で 2 億 6,000 万人以上の人々が、東アフリカのリフトバレー、アジア、ヨーロッパ、アメリカの地下水を通じて高濃度のフッ化物にさらされています7、8、9。 これは、火山活動やフッ化物が豊富な鉱物の風化などの地質形成過程に起因すると考えられています10、11。 地下水中のフッ化物の濃縮は、肥料、セラミック、農薬、ガラス、アルミニウム、冷媒産業からの流出物によっても促進されます12、13、14。 現在、世界保健機関 (WHO) は、飲料水中のフッ化物の許容限度を 1.5 mg/L15 と定めています。そのため、フッ化物レベルをこの範囲内に維持するには、イオン交換、吸着、凝固、沈殿、逆浸透などの脱フッ化プロセスが重要です 12。 、16． ただし、これらの技術の大部分は維持と運用に費用がかかります。 もう 1 つの制約は、沈殿、凝固、膜ろ過などの方法による有毒な汚泥の生成です。 さらに、逆浸透やイオン交換などの技術は複雑で高価であるため、水吸着剤の使用が必要になります 17,18。 吸着は、安価で効率的であり、スラッジを生成せず、操作が簡単で、操作に電力や専門技術を必要としないため、最も好ましい浄水技術です。 さらに、吸着剤は再生して再利用できるため、家庭レベルや開発が遅れている農村部の小さなコミュニティにおいて最適です19。 石炭由来の市販の活性炭は、水からフッ化物を除去するのに最も効果的な吸着剤の 1 つです。 これは比表面積が高く、多孔質性が高いですが、非常に高価であり、再生が困難です17。 その他の有効な材料には、ボーキサイト 20、骨炭、金属酸化物、ポリマー材料、生物吸着剤 21、農業廃棄物 6、海洋材料、フライアッシュ、炭素質材料 22、ナノ粒子 23、およびジオマテリアル 24 が含まれます。これらはすべて、シリカの場合と同様に低コストで容易に入手できます。ミネラル（SiO2）。 シリカは、化学的不活性、構造的および熱的安定性、高い比表面積、非毒性、大きな細孔径、表面官能基の存在など、理想的な浄水用吸着剤の選択基準をほぼすべて満たす顕著な特徴を備えた縁起の良い素材です。標的汚染物質に対する選択性を高めるために容易に修飾される基 (-Si-OH および -Si-O-Si-)。 さらに、自然界、特に軽石などの火山岩 (60 ～ 70%) に豊富に存在し、広く分布しています 26,27。 ケニアのリフトバレー系沿いのバリア、ナマヌル、エムルアンゴゴラク、シラリ、パカ、コロシ、メネンガイ、ロンゴノット、サスワの各クレーターなどの火山中心部に豊富に存在します28。 モーリーら。 低温でのアルカリ抽出プロトコルを使用して、軽石火山岩から費用効果の高いシリカ粒子を分離することが実現可能であることを実証しました。 この方法により、高い比表面積 (422 m2g-1) と平均細孔直径 5.5 nm を備えた純度 94% の非晶質シリカ ナノ粒子が得られ、触媒作用の担体材料として使用されました 29。 前述したように、脱フッ素化はさまざまな技術と吸着剤を使用して行われています。 しかし、文献の調査によれば、軽石からシリカを抽出し、その後水からフッ化物を除去するために鉄で修飾したシリカの報告は知りません。 したがって、この研究では、アルカリ浸出によって軽石からシリカ粒子を分離し、その表面を Fe3+ (硬酸) で修飾して F- (硬塩基) に対する選択性を高めることにより、シリカベースの脱フッ素吸着剤を調製し、F- (硬塩基) からのフッ化物除去を評価するために使用しました。水。 バッチ実験を使用して、フッ化物吸着の速度論および等温線、ならびにフッ化物除去に対するpH、接触時間、投与量および初期フッ化物濃度の影響を評価しました。 次に、ボーリング孔の水サンプルを使用して、吸着剤の有効性を評価しました。

地質学者の協力を得て、ケニア、バリンゴ郡のパカ火山（東経 36 度 10 分 59 秒、北緯 0 度 55 分 14 秒）から、約 5 kg の軽石を清潔なラベルの付いたポリエチレン製サンプリング バッグに無作為に収集しました。 ）。

この研究では、次の分析グレードの化学物質および試薬を使用しました: HCl、NaOH、H2SO4、NaF、pH 緩衝液および総イオン強度調整緩衝液 (TISAB) は、ケニアの Kobian Scientific Limited を通じて Sigma-Aldrich から購入し、さらに精製せずに使用しました。 さらに、脱イオン水を全体的に使用した。

フッ化物レベルは、米国公衆衛生協会の標準プロトコル 30 に従って、イオン選択性電極 (ISE) モデル (Elit 9801) を使用して評価されました。

軽石サンプルは脱イオン水で徹底的に洗浄され、乾燥され、粉砕されました。 次に、粉砕された粉末を 180 μm の篩に通して均一な粒径を得た後、マッフル炉モデル (STT-1200C-3.5-12) で 500 °C で 3 時間活性化しました。

シリカ粒子は、Mourhly et al.29 によって記載された低温アルカリ浸出プロトコルを使用して軽石から 3 回回収されました。 簡単に説明すると、10 g の粉砕軽石を 300 mL の 3 M NaOH とともに 300 rpm で撹拌しながら 100 °C で 4 時間還流して、ケイ酸塩を溶解し、Na2SiO3 溶液を形成しました 31。 Na2SiO3を回収するために、スラリーを無灰濾紙(Whatman No 41)で濾過した。 次いで、濾液を、激しく撹拌しながら５Ｍ Ｈ２ＳＯ４を滴下してｐＨ７まで酸性化し、シリカゲル３２を形成した。 濾過および徹底的な洗浄の前に、シリカゲルを一晩熟成させた。 次に、シリカゲルを 110 °C で一晩乾燥させた後、1 M HCl を用いて 100 °C で 3 時間還流して、Fe、Al、Ca、Mg などの可溶性ミネラルを除去しました。 懸濁液を濾過し、徹底的に洗浄し、110℃で一晩乾燥させた。 最終生成物をマッフル炉内で 550 °C で 3 時間活性化して、非常に細かい白色シリカ粒子 (SP) 粉末を得ました。

軽石から回収されるシリカの量は、式(1)を使用して計算されました。 (1) 33．

軽石中のシリカの平均重量は、抽出に使用された軽石の平均重量と XRF 分析から得られた平均パーセント SiO2 の積です。

シリカ粒子は、参考文献３４によって確立された方法論に従って鉄コーティングされた。 １ｇのＦｅ（ＮＯ ３ ） ３ ・９Ｈ ２ Ｏを含む５０ｍＬの溶液に、１０ｇのシリカ粒子を溶解した。 溶液のｐＨを０．５Ｍ ＮａＯＨで７に調整し、次いで室温で１時間撹拌した。 混合物を遠心分離し、得られた粒子を徹底的に洗浄し、105℃で一晩乾燥させた。 最後に、Fe コーティングされたシリカ粒子 (FCSP) をマッフル炉内で 500 °C で 6 時間活性化してから、清潔なプラスチック容器に保管しました。

軽石、シリカ粒子 (SP)、および Fe 被覆シリカ粒子 (FCSP) のバルク化学組成は、蛍光 X 線 (XRF) 分光光度計 (リガク ZSX Primus II) を使用して測定しました。 相の同定のために、15 mA および 30 kV で動作する銅線 (CuKα = 1.5418 Å) を備えた X 線回折計 (XRD) モデル (Riraku MiniFlex II) を使用して、2θ 3° ～ 50° の間のディフラクトグラムを記録しました。ステップ サイズは 0.02 (ステップあたり 2 秒)。 官能基は島津製作所のフーリエ変換赤外（FTIR）分光光度計（IRAffinity-1S）を全反射減衰モードで使用し、4000～400cm-1の範囲で4cm-1の分解能でスペクトルを記録して同定した。 シリカ粒子の形態は、走査型電子顕微鏡 (JCM-7000-JEOL) を使用して検査されました。

FCSP を使用したフッ化物除去の最適な pH、吸着剤の用量、接触時間、および初期フッ化物濃度を決定するために、バッチ実験を室温で実施しました。 式 (2) および (3) を使用して、平衡状態で吸着されたフッ化物の量 (\({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\)) と除去されたフッ化物のパーセンテージを計算しました。

ここで、M (g) は吸着剤の質量、V (L) は溶液の体積、\({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\)(mg/g) はフッ化物の量です平衡状態で吸着される \({\mathrm{C}}_{\mathrm{o}}\) および \({\mathrm{C}}_{\mathrm{e}}\) (mg/L) はそれぞれ初期および平衡フッ化物濃度36。

フッ化物除去に対する pH の影響は、1.5 g の FCSP と 20 mg/L フッ化物溶液 250 mL を使用して調査されました。 ０．０５Ｍ ＨＣｌおよび０．０５Ｍ ＮａＯＨを使用して、ｐＨを２から１０まで変化させた。 溶液を室温で９０分間撹拌した後、ワットマンＮｏ．４２濾紙で濾過した。 次に、イオン選択電極 (ISE) を使用して、ろ液中の残留フッ化物濃度を測定しました。

脱フッ素に対する吸着剤の用量の影響は、さまざまな吸着剤の用量 (0.2 ～ 2.5 g) を、最適 pH 6 の 20 mg/L フッ化物溶液 250 mL で平衡化することによって評価されました。溶液は、室温で 90 分間撹拌されてから、ワットマンNo.42濾紙で濾過した。 次いで、濾液中の残留フッ化物濃度を、ＩＳＥを使用して測定した。

時間の関数としての FCSP の吸着容量を、最適 pH (6) および吸着剤用量 (1 g) で 20 mg/L の初期フッ化物溶液 250 mL を使用し、接触時間を 5 ～ 90 分間変化させて研究しました。 溶液を室温で所定時間撹拌した後、２分間放置して静置し、その後ワットマンNo.42濾紙で濾過した。 次いで、濾液中の残留フッ化物の濃度を、ＩＳＥを使用して測定した。

脱フッ素化に対する初期フッ化物濃度の影響を、最適 pH (6)、用量 (1 g)、および接触時間 (45 分) を使用して調査し、初期フッ化物濃度を 2 ～ 60 mg/L まで変化させました。 溶液を室温で４５分間撹拌した後、２分間静置させた後、ワットマンＮｏ．４２濾紙で濾過した。 次いで、濾液中の残留フッ化物の濃度を、ＩＳＥを使用して測定した。

この研究では、吸着データを解釈するためにラングミュア モデルとフロイントリヒ モデルが使用されました 37。 フロイントリヒ モデルは通常、吸着がいくつかの部位で起こり、吸着質の数が増加するにつれて表面結合エネルギーが指数関数的に減少するという仮定に基づいて不均一系を記述します。これは多層形成を意味します。 モデルは次式で表されます。 (4)と(5) 38．

ここで、\({\mathrm{C}}_{\mathrm{e}}\) (mg/L) は平衡時のフッ化物の濃度です。 \({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\) (mg/g) は、吸着剤の単位質量あたりに吸着されるフッ化物の量です。 \({\mathrm{K}}_{\mathrm{F}}\) (mg/g) は、吸着剤の吸着容量を示すフロイントリヒ係数です。 1/n (単位なし) は定数で、表面の不均一性または吸着強度を 0.1 ～ 139 の範囲の値で表します。ラングミュア モデルは基本的に単層タイプの吸着を記述し、式 1 で表されます。 (6)40．

ここで \({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\) (mg/g) は吸着剤の単位質量あたりに吸着されるフッ化物の量です。 \({\mathrm{C}}_{\mathrm{e}}\) (mg/L) は平衡時のフッ化物の濃度です。 \({\mathrm{q}}_{\mathrm{max}}\) (mg/g) は最大単層吸着容量です。 \({\mathrm{K}}_{\mathrm{L}}\) は、吸着質に対する吸着親和性を表すラングミュア定数です。

式(1)で表される分離係数(RL)の値は次のようになります。 (7) は、ラングミュア モデルがデータに適合するかどうかを示します。

RL の値は、等温線が有利 (0 < RL < 1)、不利 (RL > 1)、線形 (RL = 1)、または不可逆 (RL = 0) のいずれであるかを示します。

擬似一次および擬似二次反応速度モデルを使用して、脱フッ素化の速度と機構を調査しました39。 擬似一次は、飽和が 20 ～ 30 分で発生する単純な収着プロセスに理想的であり 41、式 1 で表されます。 (8) 42、43。

式の積分と線形化 (8) から式が得られます。 (9)または(10)44．

ここで、 \({\mathrm{q}}_{\mathrm{t}}\) と \({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\) は、ある時点でのフッ化物濃度 (mg/g) です。それぞれ時間 (t) と平衡、\({\mathrm{K}}_{1}\) (min−1) は速度定数を示します。 \(\mathrm{log }\left({q}_{e }-{q}_{t}\right)\) と時間をプロットすると、直線と \({\mathrm{q}} の値が得られます) _{\mathrm{e}}\) と \({\mathrm{K}}_{1}\) は、それぞれ切片と傾きから決定されます43。

ケニアのバリンゴ郡にあるティアティから採取されたボーリング孔の水サンプルは、脱フッ素化における FCSP の効率を評価するために利用されました。 ワットマン No. 42 濾紙による濾過を除いて、サンプルは他の処理を行わずに使用されました。 初期のフッ化物レベルを決定し、最適な吸着剤の用量 (1 g) と接触時間 (45 分) を使用して脱フッ素化を実行しました。 次いで、残留フッ化物レベルを測定した。

バッチ脱着実験は、吸着剤の再生およびリサイクル能力を評価するために、若干の変更を加えて Rafigue らに従って行われました 13。 0.1 M NaOH を脱着剤として使用して、連続 5 サイクルの吸着 - 脱着実験を実行しました。 使用済みの吸着剤を NaOH に 2 時間浸漬し、洗浄水の pH が 7 になるまで脱イオン水で洗浄し、その後 90 °C のオーブンで 4 時間乾燥させました。 初期濃度 20 mg/L のフッ化物溶液を、最適な吸着剤用量 (1 g) および接触時間 (45 分) で使用しました。

使用した平均 9.978 g の軽石から、5.296 g のシリカ粒子 (SP) が回収されました。 式によると、 (1)。 これは、アルカリ浸出による軽石からのシリカ粒子の抽出が実行可能であることを意味します。 以前の研究でも同様の結果が明らかになりました29。

表 1 に、XRF 分析から得られた軽石、シリカ粒子 (SP)、および Fe 被覆シリカ粒子 (FCSP) の化学成分を示します。 主な成分は、SiO2 (61.41%)、Al2O3 (12.07%)、Fe2O3 (11.06%) です。

同様に、以前の研究では、SiO2 が軽石の最も豊富な成分であり、61.6%27 と 63.4%26 を占めると報告されています。 表 1 に示すように、分離された SP には SiO2 のみが含まれていました。 生の軽石に以前に存在していた他の酸化物が存在しないこと、および 96.71% という高いシリカ含有量は、比較的純粋な SP が抽出されたことを意味します。 FCSP 中の SiO2 および Fe2O3 含有量は、それぞれ 93.67% および 2.93% でした。 純粋な SP には存在しなかった Fe2O3 の添加による SiO2 の 96.71% (SP) から 93.67% (FCSP) への減少は、SP の鉄コーティングが効果的であることを明らかにしています。

X 線回折装置を使用して、軽石、SP、および FCSP に存在する鉱物を同定しました。 図 1 の回折図によると、軽石は結晶相の鉱物、主に斜長石、長石、石英で構成されています 45。

(a) 軽石、(b) シリカ粒子、および (c) Fe 被覆シリカ粒子の X 線回折図。

抽出されたシリカ粒子は、2θ 22°を中心に 2θ 15°から 30°までの単一のブロードなピークを示し、これは非晶質シリカの特徴である 46。 軽石で以前に観察された結晶ピークが存在しないことは、単離された SP が主に非晶質であることを裏付けています 31。 Ｆｅ被覆シリカ粒子も同様に非晶質であった。

軽石、SP、FCSPに存在する官能基を図2に示します。

軽石 (a)、シリカ粒子 (b)、および Fe 被覆シリカ粒子 (c) の FTIR スペクトル。

シラノール基（Si-OH）による O-H 結合の伸縮振動は、3000 ～ 3700 cm-1 の間で検出され、3352 cm-1 を中心とするブロードなピークの原因となります。 1048 cm-1 の強いバンドは Si-O 結合の非対称伸縮に対応し、454 および 789 cm-1 のバンドはそれぞれシロキサン基の Si-O 結合の曲げおよび非対称振動に関係します 47。 軽石上の 2985、1741、および 1375 cm−1 のバンドは、それぞれ C-H 伸縮、C=O 伸縮、および C-H 屈曲に起因すると考えられます48。

図３のＳＥＭ顕微鏡写真は、抽出されたシリカ粒子が球形であり、互いに凝集してクラスターを形成していることを示している。 これは非晶質シリカを示しており、XRD データと一致しています (図 1)。 シリカ粒子が軽石から抽出されたときにも同様の発見が得られました29。

異なる倍率でのシリカ粒子の SEM 顕微鏡写真 (左 × 110 および右 × 1500)。

FCSPによる水からのフッ化物の除去に対するpHの影響を調査し、結果を図4に示します。

FCSP の吸着能力に対する pH の影響 (初期フッ化物濃度 = 20 mg/L、吸着剤の用量 = 1.5 g、および接触時間 = 90 分)。

図 4 に示すように、フッ化物の収着は pH 2 での 41.6% から pH 6 での最適値の 83.4% まで上昇し、その後、pH がさらに上昇するにつれて減少しました。 溶液の pH は、吸着剤の表面電荷と吸着質のイオン化の程度を制御するため、吸着プロセスにおける重要なパラメーターです49。 低 pH での吸着容量の低下は、弱電離性のフッ化水素酸の生成によるものと考えられます。これにより、吸着剤表面上の Fe3+ との静電相互作用に対する遊離フッ化物イオンの利用可能性が減少します 7,49。 pH が 6 から 10 に上昇すると、吸着容量が 83.4% から 19.6% に低下しますが、これは、イオン サイズと電荷が類似しているため、OH- イオンと F- イオンの間で吸着剤上の活性部位をめぐる競合が原因である可能性があります 24。 さらに、アルカリ性 pH での吸着容量の低下は、負に帯電した吸着剤表面とフッ化物イオンの静電反発によるものである可能性があります9。

吸着剤の用量が脱フッ素化に及ぼす影響を、最適 pH 6 で吸着剤の用量を 0.2 ～ 2.5 g まで変化させて調査しました。図 5 に結果を示します。

FCSP の吸着能力に対する吸着剤の用量の影響 (初期フッ化物濃度 = 20 mg/L、pH = 6、接触時間 = 90 分)。

結果は、吸着剤の用量を 0.2 g から 1.0 g に増やすと、フッ化物の除去率が 56.4 % から 85.8% に増加することを示しています。 Nehra らによると、これはおそらく、より多くの空き活性収着サイトが利用可能であり、収着のためのより多くの表面積が存在するためであると考えられます50。 しかし、吸着剤の用量を 1.0 g から 2.5 g に増やしても、吸着容量には目立った影響はありません。これはおそらく吸着剤の凝集または重複が原因であり、吸着剤の用量が高くなると活性収着サイトの利用可能性が低下します 51。 以前の研究では、ほとんどの吸着剤が同様の傾向を示しました14,52。

フッ化物の除去に対する接触時間の影響は、最適な pH (6) および吸着剤の用量 (1 g) を使用して、接触時間を 5 分から 90 分間変化させることによって研究されました。 図 6 は結果を示しています。

FCSP の吸着能力に対する接触時間の影響 (初期フッ化物濃度 = 20 mg/L、pH = 6、吸着剤の用量 = 1 g)。

フッ化物の収着は最初に急速に増加し、5 分および 45 分で 49.2% から 84.5% に増加しました (図 6)。 より多くの空いた活性部位の存在とフッ化物濃度勾配が、初期の高いフッ化物収着速度の原因となっている可能性があります49。 45 分後、おそらく活性部位の数とフッ化物濃度の減少のため、フッ化物の取り込みには無視できるほどの変化がありました 14。

初期フッ化物濃度がフッ化物除去に及ぼす影響を、最適な pH (6)、吸着剤の用量 (1 g)、および接触時間 (45 分) を利用しながら、初期フッ化物濃度を 2 ～ 60 mg/L まで変化させることにより、室温で調査しました。 図 7 は結果を示しています。

FCSP の収着能力に対する初期フッ化物濃度の影響 (初期フッ化物濃度 = 20 mg/L、pH = 6、および接触時間 = 45 分)。

初期フッ化物濃度が高い場合よりも、初期フッ化物濃度が低い場合の方が、フッ化物の吸収は大きくなります（図 7）。 これは、初期のフッ化物濃度が上昇すると、吸着剤の能力が低下することを意味します。 これは、フッ化物対吸着剤活性部位の比が大きくなった結果、吸着剤活性部位が飽和したことに起因すると考えられます53。 以前の研究では、初期フッ化物濃度が増加すると、吸着剤のフッ化物除去能力が低下することも示されています 41,54,55。

Freundlich モデルと Langmuir モデルを使用して、吸着実験のデータを解釈しました。 プロットを図 1 と 2 に示します。 それぞれ8と9。

フロインドリッヒ吸着等温線プロット。

ラングミュア吸着等温線プロット。

表 2 は、実験データがラングミュア等温線 (R2 = 0.941) よりもフロイントリヒ等温線モデル (R2 = 0.989) によく適合していることを示しています。 0.1 ～ 1.0 の 1/n (0.419) および 1 ～ 10 の n (2.384) の値は、吸着質と吸着剤の間の高い結合強度、および吸着剤表面の不均一な性質を確認しました。 さらに、1/n という低い値は、吸着剤表面の不均一性を示しています13。 ラングミュア定数 (KL) の値が 0.277 L/mg と小さいことは、吸着熱が低いことを意味します 56。 0 と 1 の間の RL 値 0.15 (表 2) は、収着にとって好ましい実験条件を示しています。 Langmuir モデルによれば、qmax は 8.913 mg/g です (表 2)。

脱フッ素化の速度とメカニズムは、擬似一次および擬似二次反応速度論モデルを使用して評価されました。 プロットを図 1 と 2 に示します。 それぞれ10と11。

擬似一次反応速度プロット。

擬似二次反応速度プロット。

線形回帰プロットは、実験データが擬似 2 次モデルに最もよく適合していることを示しています。擬似 2 次モデルの相関係数は、擬似 1 次モデル (R2 = 0.988) よりも高い R2 = 0.992 (表 3) です。

このデータを擬似 2 次モデルに当てはめると、静電引力、またはおそらくイオン交換プロセスによって引き起こされる化学吸着を介して吸着が発生することが示されています 54,57。 これらの発見は、表 4 に示すように、さまざまな吸着剤を使用したフッ化物の除去に関する以前の研究の大部分と一致しています。

ケニアのティアティ・バリンゴ郡から収集された水サンプルは、脱フッ素化における FCSP の有効性を調べるために利用されました。 結果を図 12 に示します。

原水と処理地下水のフッ素濃度の比較。

FCSP は、WHO 基準の 1.5 mg/L61 までの適切な量のフッ化物を水から吸着します。 しかし、フッ化物の除去パーセントは、モデル溶液を使用して得られたものよりも低かった。これは、PO43-、Cl-、SO42-、NO3- など、地下水に一般的に見られる他の潜在的な陰イオンと吸着剤の活性部位をめぐる競合が原因であると考えられる。

吸着剤の再生および再利用能力を評価するために、5 回の吸着 - 脱着サイクルが実行されました。 吸着効率はサイクル数とともに減少しましたが、大幅ではありませんでした (図 13)。 これは、吸着剤がその効率を失うことなく数回リサイクルできることを意味しており、これは吸着剤を選択する際に考慮すべき重要な要素です。

鉄官能化シリカ粒子の再生。

この研究では、非晶質シリカ粒子を軽石から分離し、鉄でコーティングし、水中のフッ化物の除去を評価するために利用しました。 軽石の主成分は SiO2 (61.41%)、Al2O3 (12.07%)、Fe2O3 (11.06%) でした。 抽出されたシリカ粒子 (SP) は純度 96.71% で非晶質でしたが、鉄被覆シリカ粒子 (FCSP) には 93.67% の SiO2 と 2.93% の Fe2O3 が含まれていました。 20 mg/L 初期フッ化物溶液の脱フッ化に対する最適 pH、吸着剤の用量、および接触時間は、それぞれ 6、1 g、および 45 分でした。 フッ化物吸収はフロイントリヒの等温線モデルに適合し、不均質表面上の多層フッ化物吸収を示しますが、脱フッ素化は擬似二次反応速度論に従い、化学吸着を示唆します。 ボーリング孔の水中のフッ化物レベルは劇的に減少した。 インテックス4.57～1.13、カドコイ2.46～0.54、ナウド5.39～1.2mg/L。 さらに、再生研究により、FCSP は効率を大幅に損なうことなく最大 5 回までリサイクルできることが実証されました。 その結果、容易に入手できる軽石から開発されたシリカベースの吸着剤は、水からフッ化物を除去するのに適しています。 FCSP を使用したフッ化物除去の効率に対する PO43-、Cl-、SO42-、NO3- などの競合アニオンの影響について、さらに研究を行うことが推奨されます。

この研究結果を裏付けるデータは、責任著者からの要求に応じてアクセスできます。

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ジョモ・ケニヤッタ農工大学数学物理科学部化学科、私書箱 62000-00200、ナイロビ、ケニア

ポール・キプロノ、ジャクソン・キプトゥー、ユーニス・ニャワデ、イリヤ・ングンバ

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PK: 方法論、調査、および原案の作成。 JK 博士: 概念化、データ分析、レビュー、編集。 EN 博士: 概念化、データ分析、レビュー、編集。 EN 博士: 概念化、データ分析、レビュー、編集。

ポール・キプロノへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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転載と許可

Kiprono、P.、Kiptoo、J.、Nyawade、E. 他。 鉄は、水からフッ化物を除去するための独創的な吸着剤としてシリカ粒子を官能化しました。 Sci Rep 13、8018 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-34357-8

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受信日: 2022 年 12 月 10 日

受理日: 2023 年 4 月 28 日

公開日: 2023 年 5 月 17 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34357-8

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